Natuurkundig gezien komen stoffen voor in fasen als ‘vast’, ‘vloeibaar’ of ‘gasvormig’. Wanneer een materiaal van de ene fase in de andere overgaat spreken van een faseovergang: denk aan kokend water dat stoom vormt, waarbij het water van een vloeistof in een gas verandert.

Van sprong naar geleidelijke overgang

In onze keukens kookt water bij 100°C. Op dat punt verandert de dichtheid van water dramatisch, met een discontinue sprong als het water van de vloeibare in de gasfase overgaat. Als we de druk opvoeren komt het kookpunt van water ook hoger te liggen, totdat het bij een druk van 221 atmosfeer kookt bij maar liefst 374°C. Op dat punt gebeurt er iets bijzonders: vloeistof en gas gaan samen een enkele fase vormen. Voorbij dit “kritieke punt” bestaat er dus geen fase-overgang meer, en dus kan water, als we zowel druk als temperatuur op de juiste manier sturen, van vloeibaar naar gas overgaan zonder dat de eigenschappen ergens een ‘sprong’ maken.

Een intrigerende natuurkundige vraag is nu: bestaan er ook quantumvarianten van dergelijke waterachtige faseovergangen? Henrik Rønnow is hoogleraar aan de École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL), het instituut dat de leiding had over dit project. Hij zegt: “De huidige onderzoeksrichtingen in quantummagnetisme en spintronica maken gebruik van sterk spin-anisotrope interacties om de natuurkunde van topologische fasen en beschermde qubits te realiseren. Zulke interacties leiden echter vaak tot discontinue quantum-faseovergangen.”

Waar studies zich in het verleden vaak richtten op gladde, continue faseovergangen in quantummaterialen, hebben de natuurkundigen daarom nu in een deels experimenteel en deels theoretisch project een discontinue faseovergang bestudeerd. Daarbij ontdekten ze voor het eerst bij een bepaalde druk en temperatuur ook een kritiek punt in een quantummagneet – vergelijkbaar met het kritieke punt dat water kent. De resultaten werden deze week in Nature gepubliceerd.

Het experiment

De wetenschappers gebruiken een quantum-antiferromagneet, onder deskundigen bekend als SCBO, een verkorte versie van de chemische samenstelling SrCu₂(BO₃)₂. Zulke quantum-antiferromagneten zijn magnetische materialen die erg nuttig zijn als we willen begrijpen hoe de quantumaspecten van de structuur van een materiaal zijn algehele eigenschappen beïnvloeden – bijvoorbeeld: hoe het spinnen van de elektronen onderling wisselwerkt en leidt tot de grootschalige magnetische eigenschappen van het materiaal. SCBO is bovendien een ‘gefrustreerde’ magneet, wat wil zeggen dat de spins van de elektronen niet in een geordende structuur stabiliseren, maar in plaats daar van op een unieke manier op de quantumschaal fluctueren.

In een complex experiment wisten de onderzoekers zowel de druk als het magnetische veld dat werd uitgeoefend op milligram-zware stukjes SCBO onder controle te houden. “Daardoor konden we overal rond de discontinue quantum-faseovergang kijken en zo het kritieke punt in dit systeem van zuivere spins vinden,” zegt Rønnow.

Het team deed hoge-precisiemetingen aan de zogeheten soortelijke warmte van SCBO, een grootheid die laat zien in welke mate het materiaal energie kan ‘opzuigen’. Water neemt bijvoorbeeld bij -10°C maar een kleine hoeveelheid warmte op, maar kan bij precies 0°C of 100°C juist enorme hoeveelheden energie opnemen, als elk watermolecuul de faseovergang van ijs naar vloeistof of van vloeistof naar gas ondergaat. Net als bij water vormt het verband tussen druk en temperatuur in SCBO ook een fasediagram met een discontinue grens tussen twee quantum-magnetische fasen – een lijn die in een kritiek punt ophoudt te bestaan.

“Wanneer nu bovendien een magneetveld wordt aangelegd, wordt het vraagstuk nog complexer dan voor water,” zegt Frédéric Mila, een andere onderzoeker van EPFL. “Geen van de magnetische fasen wordt heel sterk beïnvloed door het magneetveld, dus de grens wordt een ‘muur van discontinuïteit’ in het nu drie-dimensionale fasediagram – maar uiteindelijk wordt een van de fasen instabiel en zorgt het magneetveld ervoor dat nog een derde fase ontstaat.”

De theoretische verklaring

Dit is het punt waarop de UvA-natuurkundigen hun rol in het verhaal begonnen te spelen. Om het waargenomen quantumgedrag op grote schaal te kunnen begrijpen riep men de hulp in van Philippe Corboz en Schelto Crone van het UvA-Institute of Physics. Zij waren bezig met de ontwikkeling van krachtige nieuwe computertechnieken.

Voorheen was het nog niet mogelijk geweest om de eigenschappen van gefrustreerde quantummagneten met een realistisch twee- of driedimensionaal model te berekenen. “Met behulp van simulaties van zogeheten 2D tensornetwerken slaagden we erin om SCBO te simuleren,” zegt Corboz. “Het materiaal wordt effecief beschreven door een theoretisch model dat bekendstaat als het Shastry-Sutherlandmodel. Het goed simuleren van dat model is een enorme numerieke uitdaging. Het was lange tijd zelfs geheel ontoegankelijk voor numerieke benaderingen vanwege een technisch probleem dat bekend staat als het ‘mintekenprobleem’.”

Dankzij recente ontwikkelingen in de methodes van 2D tensornetwerken slaagden de theoreten er nu toch in om het probleem op te lossen en om numeriek te bevestigen dat de scherpe piek in de soortelijke warmte die in de experimenten was waargenomen, inderdaad overeenkwam met een kritiek punt bij eindige temperatuur, precies zoals het kritieke punt van water.

Henrik Rønnow concludeert: “Vooruitkijkend: de volgende generatie van functionele quantummaterialen zal gebruikmaken van discontinue faseovergangen, en dus is voor een goed begrip van hun thermische eigenschappen ook nieuwe kennis van het kritieke punt nodig – kennis die we in het klassieke geval van water al twee eeuwen lang hebben.”

Publicatie

A quantum magnetic analogue to the critical point of water, J. Larrea Jiménez, S. P. G. Crone, E. Fogh, M. E. Zayed, R. Lortz, E. Pomjakushina, K. Conder, A. M. Läuchli, L. Weber, S. Wessel, A. Honecker, B. Normand, Ch. Rüegg, P. Corboz, H. M. Rønnow en F. Mila. Nature 592 (2021) 370–375.