Groepsleider Gadi Rothenberg toont zich opgetogen over het onderzoek: “Heterogene katalyse is een complex fenomeen. Dat wij nu met een vrij simpele benadering de uitkomst van katalytische reacties kunnen voorspellen, geeft aan dat deze complexiteit een tamelijk eenvoudige basis heeft.”

Katalyse cruciaal

Bij heterogene katalyse faciliteren vaste chemische bestanddelen (zoals metalen) de conversie van vloeibare of vluchtige reactanten tot bruikbare moleculen. Een actueel onderzoeksgebied is de katalytische conversie van biomassa naar grondstoffen voor de synthese van alledaagse chemische producten (bijvoorbeeld kunststoffen). De ontwikkeling van nieuwe katalysatoren is cruciaal voor de transitie van een oliegebaseerde wereldeconomie naar een economie gebaseerd op herbruikbare bronnen.

Katalytisch actieve materialen moeten selectief zijn (alleen de gewenste chemische conversie katalyseren en wedijverende reacties de kop indrukken) en ook een hoge conversie realiseren (zoveel mogelijk eenheden van de gewenste chemische verbinding produceren). Over het algemeen gaat men er bij katalysatoronderzoek van uit alleen gedetailleerde moleculaire kennis de beste selectiviteit/conversie combinatie oplevert.

Quick & dirty

De Amsterdamse chemici besloten het over een andere boeg te gooien. Ze verruilden complexe modellen voor een ‘quick & dirty’ aanpak en plaatsten het probleem als het ware in een ‘zwarte doos’, groot genoeg om de complexiteit te verbergen. Wat er eventueel nog uitstak werd platgetimmerd met een aantal vereenvoudigende veronderstellingen. Rothenberg: “Het resultaat is een heel simpel model dat, ahem, niet juist is en onvolledig, maar dat irritant goed werkt.”

Om de interacties tussen moleculen en heterogene metaalkatalysatoren te beschrijven maakte het team gebruik van de al in 1930 door John Slater gepresenteerde wiskundige beschrijving van de bekende atomaire orbitalen. Om het nog verder te vereenvoudigen brachten ze elke orbitaal terug tot vier parameters die als karakteristiek voor elk metaalatoom werden beschouwd.

Met de hydrogenering van 5-ethoxymethylfurfural als voorbeeldreactie beproefden de onderzoekers 48 verschillende katalysatoren onder verschillende reactiecondities. Met de resultaten van een aantal van deze experimenten voedden ze een correlatiemodel, dat vervolgens werd gebruikt om het verloop van de rest van de experimenten te voorspellen.

Nauwgezette validering toonde vervolgens aan dat de voorspellingsnauwkeurigheid van het vrij eenvoudige model tussen de 85 en 90% ligt. Dat maakt het tot een bruikbaar instrument voor het identificeren en ontwikkelen van nieuwe katalysatoren. Het Nederlandse onderzoeksbedrijf Avantium Technologies maakt imiddels al gebruik van de nieuwe methode voor het ontdekken van nieuwe katalysatoren en de optimalisering van de 'workflow'. Avantium financierde het onderzoek in samenwerking met het CASIMIR-programma van de Nederlandse Organisatie voor Wetenschappelijk Onderzoek (NWO).

Vasthoudendheid

Ondanks de behaalde resultaten kostte het de onderzoekers veel moeite om hun onderzoek gepubliceerd te krijgen. Rothenberg had dit wel een beetje zien aankomen: “Mensen raken vaak geïrriteerd als je een complex probleem op een eenvoudige manier denkt te kunnen aanpakken”. Ruim een jaar heeft het team ervoor moeten vechten om de resultaten gepubliceerd te krijgen. Hun wraak is zoet: het onderzoek prijkt nu op het voorblad van Catalysis Science & Technology. Voor Rothenberg was het de moeite waard vol te houden. “Het is vaak niet eenvoudig om onderzoek gepubliceerd te krijgen dat tegen de stroom ingaat. Maar het is leuk om te doen en levert vaak resultaten waar je wat aan hebt."

New tricks by very old dogs: predicting the catalytic hydrogenation of HMF derivatives using Slater-type orbitals. Erik-Jan Ras,  Manuel J. Louwerse and Gadi Rothenberg.

Catal. Sci. Technol., 2012,2, 2456-2464
http://dx.doi.org/10.1039/C2CY20193C  (Free Access)
Supporting Information (pdf)

Het voorblad van Catalysis Science & Technology met de illustratie van Itamar Daube (www.itamardaube.com). Het laat de 'oude hond' Slater zien, die opspringt om een HMF molecule te vangen.

Dit is de 11e cartoon cover die Rothenberg op zijn conto mag schrijven. “Wetenschap is een serieuze aangelegenheid, maar met onze 'covers' laten we zien dat er ook een leuke kant is."